Etter å ha forsøkt seg som lyriker ble Albee kjent for en rekke enaktere som er tydelig påvirket av det absurde drama. I 1959 ble hans The Zoo Story i Berlin og året etter The Death of Bessie Smith. Andre enaktere er The Sandbox (1960), Fam and Yam (1960) og The American Dream (1961).

I Hvem er redd for Virginia Woolf (Originaltittel Who's Afraid of Virginia Woolf?, 1962) foregår handlingen i løpet av en natt hjemme hos en middelaldrende professor og hans hustru som, med et yngre ektepar som tilskuere, river ned for hverandre den løgn de selv hadde skapt om en ikke-eksisterende sønn. Dramaet ble filmatisert 1966 med Elizabeth Taylor og Richard Burton, i regi av nylig avdøde Mike Nichols. Albee ble også nominert til Pulitzerprisen for stykket i 1964, men prisen ble holdt tilbake på grunn av stykkets eksplisitte språk og seksuelle karakter. 

Albees senere stykker har fått en mer blandet mottakelse. Blant disse er blant annet det symbolske Tiny Alice (1965) og A Delicate Balance  (1966, Pulitzerprisen). I 1993 hadde han stor suksess med Three Tall Women, som også vant Pulitzerprisen. Albee har ellers dramatisert Carson McCullers' The Ballad of the Sad Café(1963) og James Purdys Malcolm (1966). Samlede skuespill i 3 bind, The Plays, ble utgitt 1991.